A dupla liderou desde a primeira ronda e terminou com 490,35 pontos.
Tom Daley e Noah Williams, da Grã-Bretanha, ficaram com a prata, com 463,44 pontos, seguidos pelos canadianos Ryan Wiens e Nathan Zsombor-Murray, que conquistaram o bronze.
Yang Hao e Lian Junjie dominaram os campeonatos do mundo nos últimos três anos neste evento, mas foi a primeira vez que subiram ao topo do pódio olímpico.
O par chinês, o sétimo a começar, iniciou as suas rotinas com um mergulho para a frente em posição de pique e estabeleceu imediatamente a sua liderança.
A dupla mostrou habilidades refinadas no seu último mergulho e na rotina mais difícil do seu programa - a cambalhota de quatro e meio para a frente com uma entrada quase perfeita, que obteve a pontuação mais alta do evento esta segunda-feira - 103,23 pontos.
Daley não conseguiu derrotar a equipa de sonho da China, mas ele e Williams foram muito aplaudidos pelo público, que assistiu ao que poderá ter sido a última atuação olímpica do atleta de 30 anos, cinco vezes campeão olímpico.
Daley ainda não disse o que planeia fazer depois de Paris.
Os canadianos Wiens e Zsombor-Murray saíram da piscina com um grande sorriso ao conquistarem a sua primeira medalha numa prova olímpica de mergulho.